The catalytic conversion of glycerol to aromatics (GTA, e.g., benzene, toluene, and xylenes, BTX) over a shaped H-ZSM-5/Al2O3 (60/40 wt%) catalyst was investigated in a continuous fixed-bed reactor to study the addition of the Al2O3 binder in the catalyst formulation on catalyst performance. The experiments were performed under N2 at 550 °C, a WHSV of glycerol (pure) of 1 h−1, and atmospheric pressure. The spent H-ZSM-5/Al2O3 catalysts were reused after an oxidative regeneration at 680 °C and in total 5 reaction-regeneration cycles were performed. Catalyst characterization studies show that the addition of the Al2O3 binder does not affect the surface area and crystallinity of the formulation, but increases the total pore volume (mesopores in particular) and total acidity (Lewis acidity in particular). The H-ZSM-5/Al2O3 (60/40 wt%) catalyst shows a considerably prolonged catalyst life-time (8.5 vs. 6.5 h for H-ZSM-5), resulting in a significant increase in the total BTX productivity (710 vs. 556 mg g−1 H-ZSM-5). Besides, the addition of the Al2O3 binder retards irreversible deactivation. For instance, after 3 regenerations, catalyst performance is comparable to the fresh one. However, after 4 regenerations, some irreversible catalyst deactivation occurs, associated with a reduction in total pore volume, crystallinity, and acidity (Brønsted acidity in particular), and meso-porosity of the Al2O3 binder. This study shows that both the stability and reusability of H-ZSM-5-based catalysts for GTA are remarkably enhanced when using a suitable binder.
De maatschappij raakt zich in toenemende mate bewust dat het huidige lineaire economisch model niet meer houdbaar is. Het gebruik van petrochemische producten resulteert in een toename van CO2 in de atmosfeer. Verder neemt de hoeveelheid afval, met name plastics, verontrustende vormen aan en raken de oceanen zienderogen meer vervuild. Om de bovengenoemde problemen te tackelen is een transitie naar biobased en circulair essentieel. Naast dat we voor het maken van (consumenten) producten meer gebruik moeten maken van natuurlijke, hernieuwbare grondstofstromen zullen we de huidige materialen tevens veel beter moeten recyclen teneinde de druk op het milieu te verminderen. Een belangrijk thema in het recyclen van plastics is de chemische recycling. Een bekend voorbeeld waar op dit moment onderzoek naar verricht wordt is de depolymerisatie van PET naar de monomeren, GEVOLGD DOOR de scheiding van additieven en kleurstoffen en vervolgens weer een polymerisatie tot het gewenste plastic. In dit project wordt een andere methode voor chemische recycling onderzocht, namelijk de katalytische pyrolyse van (mengsels) van plastics tot de aromaten benzeen, tolueen en xylenen (BTX). Deze aromaten zijn veel gebruikte intermediairen voor tal van hoogwaardige plastics, zoals polyesters, polyamides en polyurethanen. Ruwweg 40% van alle huidige plastics is opgebouwd uit BTX. De techniek kan gebruikt worden voor mengsels van plastics en, door toepassing van de ex situ approach kunnen ook sterk vervuilde plastic stromen omgezet worden naar BTX. In samenwerking met het bedrijf BioBTX gaat de Rijksuniversiteit Groningen een kinetische studie doen naar de omzetting van plastics door gebruik te maken van tweetal geselecteerde plastic voedingen en een modelsysteem (etheen, propeen en mengels) voor de omzetting naar BTX middels een katalytische pyrolyse. De resultaten van deze studie zullen gebruikt worden voor een techno-economische evaluatie om te inventariseren of het proces commercieel aantrekkelijk is en geschikt voor verdere opschaling richting pilot/demoplant.
